科研成果

理金佰利菲律宾真人娱乐李本侠教授课题组在国际知名期刊ACS Nano发表研究论文

来源:     发布时间:2022-04-14

浙江理工大学理金佰利菲律宾真人娱乐化学系、浙江省高分子表界面科学重点实验室教师李本侠教授课题组在国际著名期刊ACS Nano (IF = 15.881)发表了题为“Engineering Catalytic Interfaces in Cuδ+/CeO2-TiO2 Photocatalysts for Synergistically Boosting CO2 Reduction to Ethylene”的研究论文(DOI: 10.1021/acsnano.1c08505)我院博士研究生王挺为论文的第一作者,杭州师范大学陈靓博士为共同第一作者,浙江理工大学理金佰利菲律宾真人娱乐化学系李本侠教授、杭州师范大学黄又举教授、化学与精细化工广东省实验室的柳守杰副研究员为论文的共同通讯作者,我校为第一完成单位



基于半导体光催化技术的人工光合作用可以利用太阳能将二氧化碳(CO2)和水转化为燃料或工业原料,是降低大气中CO2含量、助力实现碳中和目标的一种理想策略。目前报道的光催化CO2还原产物大多为C1产物(COCH4CH3OHHCOOH等),由于多电子还原效率低且C-C偶联反应动力学缓慢,多碳(C2+)产物的生成受到极大限制。在光催化材料中构建多组分催化界面,为调控光生载流子、构筑多催化位点从而促进CO2还原生成C2+产物提供了一条有效途径。一方面,构建多组分界面可以提高光生电子-空穴对的分离效率,使催化位点具有较高的光生电子密度,从而有利于通过多电子还原路径生成C2+产物。另一方面,多组分界面可以使光催化剂具备多活性位,有助于完成CO2吸附、C=O键裂解、中间体稳定和C-C偶联等不同反应步骤。

氧化铈(CeO2)具有独特的物理和化学性质,如丰富的氧空位和金属-载体强相互作用等,能够在CO2转化反应中起促进作用,因而CeO2成为大规模CO2利用的重要材料。以CeO2为调节剂,可以加强反应物分子(CO2H2O)在光催化剂上的相互作用,加速活性中间体的生成。此外,CeO2的存在还可以通过金属-载体强相互作用提高Cuδ+物种在光催化剂表面的分散性和稳定性,从而提高光催化性能。由于多组分界面的协同作用以及Cu2+/Cu+Ce4+/Ce3+多个氧化还原对的存在,光激发产生的电子-空穴对可以快速分离,光生电子被吸附CO2的活性位点捕获,从而可以显著降低CO2还原成C2+产物的反应势垒。基于以上考虑,李本侠教授研究团队通过可控化学合成方法将原子级分散的Cuδ+位点锚固于CeO2-TiO2异质界面,制备出了Cuδ+/CeO2-TiO2光催化剂,其中TiO2作为捕光材料产生的光激发电子-空穴对被CeO2-TiO2异质界面有效分离,同时CuCe活性位点能够协同促进CO2的吸附和活化并稳定*CO中间体,促进COCO二聚体的形成,从而提高了光催化CO2还原生成乙烯的效率和选择性。

李本侠教授课题组一直致力于新型高效光催化材料的控制合成及构效关系研究,近年来在氧化物半导体表面可控构筑金属位点以及金属-半导体协同提升光催化性能的作用机理研究方面已经取得一系列创新性成果,在《ACS Nano》、《Applied Catalysis B: Environmental》、《Small》、《Journal of Materials Chemistry A》《Journal of Catalysis》、《Inorganic Chemistry Frontiers》等国际著名期刊上发表研究论文二十余篇。

相关研究工作受到国家自然科学基金、浙江省自然科学基金、浙江理工大学基本科研业务费的支持。


论文连接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c08505